やはり質問者様の挙げられているシーンが最も有名ですし、間違いなく映画史に残る名場面ですよね。 それを抜かすなら個人的には『ep3 / シスの復讐』のラストにダース・シディアスから「パドメは死んだ、そなたの怒りが彼女を殺したのだ」と聞かされた時のダース・ヴェイダーの哀しき慟哭でしょうか。 胸が張り裂けるような絶望に襲われて身も心も暗黒面に堕ち、真の意味でダース・ヴェイダーが誕生した瞬間だったと思います。